石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)近兩年來在國際二維材料和物理研究領(lǐng)域引起了廣泛的研究興趣。石墨烯和六方氮化硼具有相似的原子結(jié)構(gòu),都具有兩個子晶格;不同之處在于前者的兩個子晶格都是由碳原子構(gòu)成,而后者的兩個子晶格分別由氮和硼原子構(gòu)成。另外,兩者存在大約1.7%的晶格失配,這種晶格失配會導(dǎo)致摩爾斑圖的出現(xiàn),且摩爾斑圖的周期和兩者的相對晶格轉(zhuǎn)角密切相關(guān)。
相對晶格轉(zhuǎn)角為零時出現(xiàn)最大摩爾斑圖周期,約15納米。摩爾斑圖可以看成是一種六方氮化硼襯底對石墨烯的二維周期勢調(diào)控,即二維超晶格。超晶格會改變本征石墨烯的能帶,產(chǎn)生自相似的超晶格子帶,具有獨(dú)特的輸運(yùn)性質(zhì)。理論上預(yù)測,由于氮化硼襯底上兩個子晶格的化學(xué)勢不同,會局域地打破石墨烯的子晶格對稱性,從而導(dǎo)致石墨烯帶隙的出現(xiàn)。然而這種推測缺乏相關(guān)的實(shí)驗(yàn)證據(jù);另外,氮化硼襯底如何和石墨烯的兩個子晶格相互作用,也缺乏深入的實(shí)驗(yàn)探究。
為得到石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu),物理所納米物理與器件實(shí)驗(yàn)室張廣宇研究員、時東霞研究員、楊蓉副研究員、博士生楊威、史志文、盧曉波等發(fā)展了一種氣相外延技術(shù),國際上首次在六方氮化硼基底上外延了大面積單晶石墨烯,使石墨烯和氮化硼之間的晶格相對轉(zhuǎn)角為零。在輸運(yùn)測量中,他們觀察到超晶格子帶以及磁場下形成的超晶格朗道能級。
利用這種高質(zhì)量的石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品,他們和美國加州大學(xué)伯克利分校的王楓教授、史志文博士、以及美國佛羅里達(dá)國家強(qiáng)磁場實(shí)驗(yàn)室的李志強(qiáng)教授、諶志國博士等合作,利用紅外光譜的實(shí)驗(yàn)手段研究了這種摩爾超晶格的本征帶隙以及氮化硼基底對石墨烯摩爾超晶格中的電子贗自旋的調(diào)控。
他們首先給石墨烯摩爾超晶格樣品施加了一個垂直磁場,在不同磁場下測量了朗道能級之間的躍遷。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)能量(E)隨磁場(B)的變化曲線符合關(guān)系,表明石墨烯超晶格中的準(zhǔn)粒子是有質(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子,在本征狄拉克點(diǎn)處存在帶隙。實(shí)驗(yàn)測量的帶隙為Δ=~38meV(~440K)。此外還發(fā)現(xiàn)朗道能級躍遷時的有效費(fèi)米速度隨磁場的增大而減小,這種現(xiàn)象不能用單粒子近似的理論來解釋,表明多體相互作用在這個體系里面起了重要的作用。在此基礎(chǔ)上,他們利用美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室的同步輻射光源,在石墨烯摩爾超晶格中觀察到一個與超晶格能量相符的一個光學(xué)吸收峰。
該光學(xué)吸收峰對應(yīng)于超晶格狄拉克點(diǎn)附近的電子躍遷。進(jìn)一步理論分析得出,在超晶格中石墨烯所受到的來自氮化硼基底的周期勢并不能用簡單的靜電勢標(biāo)量函數(shù)來描述,而是需要用一個2X2矩陣來表述。這個張量周期勢中包含三個有特定物理意義的分量(μ0,μ3,μ1),分別描述不同類型的周期勢:用來刻畫對于兩個子晶格對稱的勢分量;用來描述對于兩個子晶格反對稱的勢分量;以及會將電子波函數(shù)中來自兩個子晶格的貢獻(xiàn)翻轉(zhuǎn)的勢分量,稱之為贗自旋雜化勢。
通過對比理論與實(shí)驗(yàn),他們發(fā)現(xiàn)贗自旋雜化勢在這三個勢分量中占主導(dǎo)作用。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)表明,來自基底的周期勢對石墨烯中電子態(tài)光躍遷的影響會隨著石墨烯中費(fèi)米能級的增加而減小,一個合理的解釋是石墨烯中自由電子部分屏蔽了來自基底的周期勢。這些結(jié)果加深了對石墨烯贗自旋結(jié)構(gòu)的認(rèn)識,并指出了一個通過超晶格來調(diào)控石墨烯贗自旋的途徑。
系列工作得到了科技部重大科學(xué)研究計(jì)劃青年科學(xué)家專題(納米專項(xiàng))、國家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃(納米制造的基礎(chǔ)研究)及杰出青年基金,以及中科院B類先導(dǎo)等項(xiàng)目支持。
圖1:石墨烯摩爾超晶格結(jié)構(gòu)(A)及示意圖(B)
圖2:(A)不同朗道能級間躍遷的選擇定則示意圖。(B)實(shí)驗(yàn)上測量的三種躍遷T1T2T3對應(yīng)的紅外透射譜。(C) T1躍遷數(shù)據(jù)的擬和,得到Δ=~38meV。
圖3:(A)石墨烯摩爾超晶格的顯微紅外透射譜。在費(fèi)米能處于380 meV處出現(xiàn)異常光學(xué)吸收峰。用三個勢分量擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到的勢分量參數(shù)(B)及利用這三個參數(shù)反推石墨烯摩爾超晶格能帶圖。
責(zé)任編輯: 李穎